1966年，出於無限信任和崇拜毛澤東，她滿腔激情地參加了「文化大革命」，是第三中學「衛東彪」造反團的惟一女生副團長。她參加過武鬥、絕食和靜坐示威，到北京天安門廣場接受過毛澤東的檢閱，先後被選為贛州市、贛州地區、江西省的學「毛著」積極份子，一度對「批判劉少奇」和「打倒走資派」，達到十分狂熱的地步。
1968年，她與同時高中畢業的少數出身較好的同學，被分進贛州市的一些工廠當徒工。真正接觸到社會後，她很快發現有很多問題和現象，與自己「造反」時想像的不一樣。生產衰退，人民困苦，文化藝術凋零，青年一代痛苦、彷徨與頹廢等，像潮水般向她湧來，正是在這個時候，林彪在江西的死黨程世清，又刮起了一場「三查」風，查所謂的「叛徒、特務、現行反革命運動」。全省各地成千上萬的幹部、工人、農民和知識份子，一夜之間就被打成了「反革命」，無數人慘然死去或妻離子散。這一切，更嚙痛著李九蓮的心，不時捫心自問：為什麼要搞「文化大革命」？
1969年春天，她為此寫了7000多字的30篇日記，在這些日記中，她對有著重重困難的青年、幹部的被迫上山下鄉，深表同情；對在所謂的「二月逆流」中受害的老帥老將們，深表不平，說這是「宮廷裡指鹿為馬」。她覺得林彪「越來越像個奸臣」。
1969年2月28日，她給戀愛對象曾昭銀寫了一封信。其時曾昭銀在福州部隊當兵。李九蓮在這封信中說：「經過多年的複雜生活，碰到一系列事物，想到了很多問題，首先對國家前途發生懷疑。我不明白無產階級文化大革命到底是什麼性質的鬥爭，是宗派鬥爭，還是階級鬥爭？我時時好想(像)感到中央的鬥爭是宗派分裂，因此對無產階級文化大革命發生反感。」
接著，李九蓮還寫了這樣一些話：「劉少奇好像有很多觀點是合乎客觀實際的，是合乎馬列主義的；覺得對劉少奇是『欲加之罪，何患無辭』；也感到對劉少奇的批判是牽強附會」；因此對「今後的天下到底屬於誰？林彪到底會不會像赫禿一樣？現時的中國到底屬於哪個主義？」等問題發生懷疑。
對象告密：
反對林彪構成「現行反革命」
曾昭銀說此信「很反動」，「把矛頭直指林副主席」。他立即把這封信交給了上級。「上級」當然更是如獲至寶，1969年4月30日深夜，將李九蓮抓進了贛州市公安局。
李九蓮無所畏懼。在為她舉辦的單人學習班上，她坦然地複述了自己的許多「活思想」，並交出了信件底稿和日記。贛州地區革委會副主任、「支左」部隊的趙某認定李九蓮是「現行反革命分子」，其矛頭是「直指我們偉大領袖毛主席和毛主席的親密戰友林副主席的，是直指社會主義制度和無產階級專政的，是在劉少奇的罪狀公布以後為劉少奇進行辯護的……按毛主席的《公安六條》，她全都夠格了！」於是，李九蓮被抓進了插翅難飛的監獄。
1971年9月13日，「偉大領袖的親密戰友」出逃並摔死於溫都爾罕了。但贛州相關部門向李九蓮嚴密封鎖林彪出逃的消息，繼續把她關押了將近一年，直到1972年7月，才把她開釋出獄。中共贛州地委給她做的結論是：「性質是構成了現行反革命罪，但交待態度好，出身好，年輕……按人民內部矛盾處理，調外縣安排工作，拘留期間不補發工資。」
這位姑娘痛感贛州地委和公檢法部門欺騙了她、損害了她。她接連向贛州地區、江西省、中央有關部門申訴，並到北京上訪，要求改變這個是非顛倒的結論。
1973年11月，公安部和江西省公安廳，把李九蓮的申訴狀轉到了贛州地區公安局，要求對她的問題必須進行複查。地區公安局拖延了三個多月，一位負責人對這份申訴狀和上級領導機關的批示看也不看，就在上面批了四個字：「此信暫存」，然後束之高閣。
1974年春天，多次通過正當途徑申訴無門的李九蓮，不得不請一些同學，幫她寫出一張《反林彪無罪》的大字報，張貼在贛州公園的圍牆外，要求贛州地委和公檢法機關為其修改「現行反革命」、「敵對矛盾」的結論，為她的3年冤獄徹底平反。
再度入獄：
竟因「惡毒攻擊」獲死罪
1975年5月，贛州地區「公檢法」卻公然以興國縣法院名義，判處李九蓮有期徒刑15年，剝奪政治權利5年。
李九蓮與贛州地委及地區「公檢法」之間的矛盾激化了。她拒絕在所謂的《判決書》上簽字，也不上訴，並立即絕食以求一死。她斷斷續續地絕食73天。
1977年1月底，勞改農場的犯人們按照一年一度的慣例，進行對上一年度的「年終評審鑑定」。在開評審小組會時，李九蓮鑑定中的第一項「我的政治態度」尚未寫完，到會「監督指導」的管教人員卻對她說：「沒有完全寫好也不要緊，可以先說說已經寫了的。」李九蓮拗不過，只好照本宣科。她首先對周總理、朱總司令、毛主席在一年中相繼辭世表示悲痛，繼而對「現在的當政者華國鋒在某種程度上背離了毛主席的一些教導和政策」進行了批評。在場的管教女幹部即刻厲聲喝道，「不許放毒」，一把奪走了李九蓮手中的鑑定草稿。
這位管教女幹部和女犯小組中的積極份子，都指責李九蓮在進行「反革命煽動」。而李九蓮卻泰然自若，早把個人的生死置之度外。她的未及讀完的鑑定草稿上這樣寫道：「毛主席歷來提倡黨的集體領導……華國鋒卻把黨政軍大權獨攬於一身……華國鋒藉口反對『四人幫』，取締了『老中青』三結合的原則，破壞了黨的集體領導制度，暴露了他自己就是資產階級野心家。」
1977年2月22日，中共中央以「中發[1977]六號」文件的形式，轉發了《全國鐵路工作會議紀要》。《紀要》主張：「對攻擊毛主席、華主席和以華主席為首的黨中央的現行反革命分子，要堅決鎮壓」；「對極少數罪大惡極、證據確鑿、不殺不足以平民憤者，則殺之」。
1977年4月，李九蓮被勞改的珠湖農場黨委，就根據這個文件的精神，給上級領導單位寫了一份《報告》。《報告》歷數了李九蓮的一切「罪行」，認為「李九蓮已構成犯罪，其罪惡達到了不殺不足以平民憤」，要求對李九蓮判處死刑，立即執行，剝奪政治權利終身。
這份報告，依次得到了鄱陽縣法院和鄱陽縣委、上饒地區中級法院和上饒地委、江西省高級法院和省委政法領導小組的認可。在這各級領導機關的討論和決定或批示中，也都一律強調李九蓮犯有「惡毒攻擊英明領袖華主席」一罪，一致同意判處李九蓮死刑，立即執行。
1977年12月14日，江西的一位反林彪、同情劉少奇的青年女工李九蓮的下顎和舌頭，被尖銳的竹籤穿在一起，被拉到贛州西郊槍殺，拋屍荒野，並被歹毒之徒姦屍、割去雙乳。12名曾為李九蓮辯護過的幹部群眾，同時被判以重刑。
